計算科学研究部門

基礎解析研究グループ

 

研究部門の紹介

・     計算機シミュレーションを用いて電子材料の多くの物性値を見積もる事が可能に成りつつあり、研究開発現場で得られた実験の解析や、更に一歩進んで実験家に対する予言・提案を行う事が可能になりつつあります。今後この方向は更に加速し、計算機シミュレーションの果たす役割はますます増大して行くでしょう。計算科学研究部門は、この方向に向かって研究活動を行っています。

研究グループの目的

・     基礎解析研究グループはシミュレーションの基礎となる理論手法の開拓を行う為に、計算科学研究部門内に設置されている研究グループです。先ほど計算機シミュレーションの有用性に触れましたが、残念ながらシミュレーションで扱える物性値や物質群には現状では多くの制約があります。これらの制約を超えて、シミュレーションの適用範囲を拡大し、より確実にする為の理論開発を主な目的としています。

 

グループの主な研究課題は

・     電子相関・電子励起状態の計算理論

・     ナノ構造系・単一分子の電子輸送現象の計算理論

・     有機電子材料の構造機能相関の計算理論

の三つです。可能な限り精緻な理論を物理モデルに留まらず、現実の物質に充分適応できる第一原理計算に持ち込む事を最終目標とするという点が我々の研究スタイルの特徴です。現時点でのこれらの代表的な研究成果を以下に紹介致します。

 

・     電子相関・電子励起状態の計算理論

Ø         時間依存密度班関数（ＴＤＤＦＴ）理論を用いた励起状態理論

光材料の光応答性を決めているのは光励起された電子と残された場所に出来たホール（穴）の間のクーロン相互作用です。例えば非線形光応答材料の様な有用な物質では、その特異な原子構造により電子がある特定の方向には動きにくくなっています。この様な低次元電子系では電子とホールの間の引力が重要になります（お互いを回避出来ないため）。ＴＤＤＦＴ法は計算量が少なく効率の良い電子励起状態理論ですが、この重要な励起子効果を全く記述出来ません。この問題に対して我々は、より信頼度の高いベーテ・ザルピーター方程式において有効な、バーテックス部に対するコンタクト近似との比較から交換相関関数の距離依存性に対する知見を得ました。これを用いれば光吸収の計算が著しく改善されます。（図１）

図１　ＬｉＦ（左）とＳｉ（右）の光吸収。

黒点は実験値、赤破線はＲＰＡ，黒実線は本結果。

Ø         強相関電子系の理論

磁性材料は記憶媒体等に多く使われる重要な物質群ですが、その磁性を支配しているのはｄ電子やｆ電子間の強い電子間斥力です。磁性物理の研究において歴史的にはハバードモデル等の物理モデルが用いられる事が多く、低エネルギー物理現象においてはこれらの有効モデルが固定点になる事が多いのですが、価電子エネルギーレベルの現象や半導体の磁性不純物、格子緩和が大きな遷移金属酸化物などでは“実化学”に対する第一原理レベルの信頼性が必要になって来ます。一方、第一原理計算において有効な強相関電子系理論は皆無に等しい状況です。我々は物理モデル理論分野で開発された動的平均場理論（ＤＭＦＴ）と第一原理分野で開発されたＧＷ近似を結びつける事に成功しました。オンサイト斥力に対してはＤＭＦＴを適用し、長距離クーロン相互作用に対してはＧＷ近似を用います。これらを自己無撞着に解く際にダブルカウンテイングを防ぐ事が重要ですが、これをラッチインジャー・ワードの汎関数理論を用いて導出した点がポイントです。この理論により従来の理論では精度の悪かった鉄の多重項エネルギー、サテライトピーク等を著しく改善しました。（図２）

図２　ＤＭＦＴ＋ＧＷ法（実線）とＬＤＡ（破線）による状態密度

 

・     ナノ構造系・単一分子の電子輸送現象の計算理論

単一分子やカーボンナノチューブを用いて論理回路を作る実験的な試みが多くなされています。短い有機分子の場合ゲート電圧によるデバイス制御に困難が予想されるので、印加電流によるスウィッチングなどの新たな可能性を探索する必要があるかも知れません。表面吸着分子のＳＴＭを用いた観測・操作は従来から盛んに行われていましたが、最近ＳＴＭ電流により吸着分子間の反応を制御する事が可能に成りつつあり、表面上に分子を部品としたナノスケールの構造体をつくる事が可能になるかも知れません。この様な非平衡開放系の現象はシミュレーションの重要・未踏な適用対象です。我々は非平衡グリーン関数法を電子状態理論のレベルに適用する事により分子振動による非弾性電流の電子状態計算に成功しました。（図３）分子振動エネルギーに対する閾値効果や振動モード特異性、振動励起能のバイアス電圧依存性など多くの興味ある知見を得ました。

 

図３　Ａｕ（１１１）面に挟まれたベンゼンジチオールのdI2/dV2の電圧依存性と振動モード特異性。黒線、赤線は異なる二つの分子内振動に起因する非弾性電流の二次微分を表す。

 

・     有機電子材料の構造機能相関の計算理論

有機エレクトロニクス材料は様々な産業目的に広く用いられる有用な物質群です。有機固体の電子状態も実験的に多く研究され、比較的単純な強結合バンドモデルで良く解釈されてきました。一方、（初期のキュブラー等の）第一原理計算は原子のパッキングが疎であるという事を理論的に良く取り扱う事が出来ず、当初失敗に終わりました。しかし最近のバンド理論の進展で、この問題が克服され充分に信頼出来る結果がパラメーター探索無しに行える様になりました。最近作成された（ドープせずに金属になる）単一種分子導体の磁気振動数の磁場依存性の計算結果は実験結果と良い一致を示します。

 

以上に紹介したのは我々のＨ１５年度の活動の一部です。理論と計算コードの開発が途中段階にある為に対象系が限定されている場合もありますが、これらは本質的な制約ではなくて広範囲の物質群を取り扱える様に進展して行くはずです。他にも我々のグループでは国内外からの研究者が加わりカーボンナノチューブ（ＣＮＴ）の電界放出、金属人口格子のスピン依存伝導などの計算シミュレーションをその基礎理論の開発と共に行っています。半導体人口格子系などの量子伝導の基礎研究やＣＮＴの電極界面効果の研究などでは、先端的な実験グループと協力し、その機構解明に貢献してきました。

我々の基礎理論は（１）スピントロニクス分野、（２）分子エレクトロニクス分野、（３）有機オプト・エレクトロニクス分野等の幅広いエレクトロニクス材料分野において、実験・研究開発で行われている状況に近い計算シミュレーションを可能にします。ご興味をお持ちの方は以下の連絡先までご連絡下さい。

 

計算科学研究部門

０２９８−６１−３１７０（代表）

０２９８−６３−５３７３（本件担当）